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铂-碳相互作用调节在硝基类还原反应中的构效关系研究取得新进展
发布时间:2017-01-16 10:52:22 访问量:881

-碳相互作用调节在硝基类还原反应中的构效关系研究取得新进展

 

表面改性碳纳米管作为催化剂载体是催化领域的研究热点之一,碳纳米管表面引入的官能团或杂原子可以调控其与负载金属组分间的相互作用,从而影响催化剂对底物的吸脱附,实现催化反应过程的高选择性。对含有各种取代基的芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺是精细化工领域最重要的反应之一,这些芳胺类化合物在农药、医药、染料及高分子等领域具有广泛的应用。但当反应物分子中含有C-X (X=Cl、Br、I)、CH=O、-C=O和C≡N等易还原基团时,选择性还原硝基而保留其它官能团对于传统的商业Pt/C催化剂仍面临巨大挑战。

  近日,金属所沈阳材料科学国家(联合)实验室催化材料研究部张炳森研究员、苏党生研究员所带团队在铂-碳相互作用调节在硝基类还原反应中的构效关系研究取得新进展,研究表明碳纳米管表面氮物种的引入不仅可以增强铂纳米粒子的分散性和稳定性,同时两者之间的电子相互作用也影响了铂纳米粒子的电子结构,使其在卤代硝基苯的还原反应中具有优异的选择性。

  研究团队石文博士生在张炳森研究员和苏党生研究员的指导下,通过乙二醇还原方法制备了系列高分散的碳纳米管负载铂(Pt/CNTs)催化剂,通过在碳纳米管表面引入不同的官能团或杂原子,调控其与金属铂纳米粒子间的相互作用,以硝基类化合物的选择性加氢为探针反应研究其构效关系。同时,首次在液相反应中利用相同位置-电子显微学方法(Identical Location-Transmission Electron Microscopy, IL-TEM)研究了反应条件下相同位置催化剂的结构演变过程,直观证明了氮物种的引入对负载的铂纳米颗粒的稳定性起重要作用。相关研究成果发表在美国化学会期刊ACS Catalysis (IF=9.307)上,文章链接如下:(http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.6b02207)。

  近年来,该课题组在碳材料负载金属纳米粒子催化剂研究方面做了系列工作(Chem Commun 2014, 50, 3856; ChemCatChem 2014, 6, 2607; Chem Commun 2016, 52, 3927),并以综述文章详述该领域成果及发展(Chem Rev 2015, 115, 2818; ChemCatChem 2015, 7, 3639),为负载型催化剂研究提供重要参考依据。研究工作得到了国家自然科学基金委项目、辽宁省自然科学基金-沈阳材料科学国家(联合)实验室联合开放基金的支持。

 

1:“相同位置-电子显微学”(IL-TEM)方法在液相反应体系中的应用示意图(左);高分散铂纳米粒子负载于表面改性碳纳米管及其在硝基类还原反应中的构效关系示意图(右)


广东省新材料研究所军品体系建设与科研生产取得成效

 

 

2016年,广东省新材料研究所不断加强军品体系建设,努力提高军品科研生产的核心竞争力,各项工作全面开展,取得了显著成效。

目前,省新材料所已成立了保密委员会、军工科研生产定密领导小组、军工保密办公室等机构,取得了国家武器装备质量体系认证证书,启动了三级保密资格单位资格的申请和认证工作。

省新材料所军品科研与生产也取得良好成绩,低压等离子喷涂生产线技术改造项目通过了广东省国防科学技术工业办公室验收。研究所拥有的世界最大的真空室国际先进的等离子喷涂-物理气相沉积设备并已正式投入使用。3项军品配套项目和1 项“十三五”装备预研项目获得批准立项。军品配套生产创历史新高,品种不断扩大。

未来,省新材料所将继续加快推进军品体系与能力建设,着力提高核心竞争力,确保军品科研生产任务的完成,为我国国防和军队现代化建设做出更大的贡献。